Umfangreichste Feldmessungen von salpetriger Säure in der Meeresatmosphäre
Feldmessungen um Cabo Verde im tropischen Atlantik haben bestätigt, dass salpetrige Säure (HONO) in den unteren Schichten der Atmosphäre über den Ozeanen weit verbreitet ist. Ein internationales Forscherteam unter der Leitung der University of York (Großbritannien) präsentiert nun in Science Advances, dem Open-Access-Journal von SCIENCE, umfangreiche Feldnachweise für die Freisetzung dieser Substanz durch Photolyse von Nitrat-Aerosolen. Salpetrige Säure (HONO) spielt in der Chemie der Troposphäre eine zentrale Rolle als wichtige Quelle des Hydroxylradikals (OH) - sowohl in verschmutzten als auch in sauberen Umgebungen.
Mit einer Kombination aus Flugzeug- und Bodenbeobachtungen konnten
die Wissenschaftler das weit verbreitete Vorhandensein von salpetriger
Säure (HONO) in der Troposphäre des Atlantiks bestätigen, das durch die
so genannte "Renoxifizierung" entsteht, bei der durch Photolyse von
Aerosolnitrat Stickoxide (NOx) und HONO in die Meeresatmosphäre
zurückgeführt werden. In der Vergangenheit wurde Aerosolnitrat als
permanente Senke für NOx angesehen. Dieser neue Prozess könnte die
Fähigkeit der Atmosphäre zur Selbstreinigung im globalen Maßstab
erhöhen. Den Forschenden zufolge könnten Ergebnisse für die Chemie der
Atmosphäre von großer Bedeutung sein und die weit verbreitete
Unsicherheit über die Bedeutung der Renoxifizierung weitgehend
ausräumen.
Mit finanzieller Unterstützung des Natural
Environmental Research Council (NERC) führten Forschende der Wolfson
Atmospheric Chemistry Laboratories (WACL) - einer Kooperation zwischen
der University of York und dem National Centre for Atmospheric Science
(NCAS) - im August 2019 und Februar 2020 umfangreiche flugzeug- und
bodengestützte Beobachtungen in und um Cabo Verde im Atlantik durch. Für
die ARNA- Feldkampagnen („Atmospheric Reactive Nitrogen over the remote
Atlantic“) wurde das britische Atmosphärenforschungsflugzeug FAAM
BAe-146-301 eingesetzt. Es wurden zwölf Flüge mit In-situ-Messungen von
Stickstoffmonoxid (NO), Stickstoffdioxid (NO2), salpetriger Säure
(HONO), Ozon (O3) und der Aerosoloberfläche durchgeführt. Partikuläres
Nitrat (pNO-3) wurde aus Aerosolfiltern bestimmt. Die Photolyseraten und
OH-Radikalkonzentrationen wurden mit dem globalen dreidimensionalen
Atmosphärenchemiemodell GEOS-Chem modelliert. Am Cape Verde Atmospheric
Observatory (CVAO) werden Stickoxide (NOx), partikuläres Nitrat (pNO-3),
Ozon (O3) und Photolyseraten routinemäßig gemessen. Diese wurden
während der ARNA-Kampagnen durch HONO-Messungen ergänzt.
Die
Hauptautorin, Professor Lucy Carpenter, sagt: "Wichtig ist, dass die
Beobachtungen zeigten, dass die Effizienz der Renoxifizierung mit der
relativen Luftfeuchtigkeit zunahm und mit der Nitratkonzentration
abnahm. Diese Beobachtung brachte die sehr großen Diskrepanzen bei den
Renoxifizierungsraten, die in zahlreichen Labor- und Feldstudien
festgestellt wurden, in Einklang. Dies ist eine neue und spannende
Erkenntnis, die Auswirkungen darauf hat, wie dieser grundlegende Prozess
in Modellen gesteuert und parametrisiert wird.“
Es wird auch
darauf hingewiesen, dass Nitrat-Aerosole in der Atmosphäre zunehmend an
Bedeutung gewinnen, da die Ammoniak-Emissionen als Vorläufer zunehmen
und Ammoniumsulfat-Aerosole abnehmen. "Der Abbau von Salpetersäure zu
Stickoxiden in Nitrat-Aerosolen könnte also wichtige, zunehmende und
bisher unerforschte Auswirkungen auf die Trends und die Verteilung der
atmosphärischen Oxidantien haben", fügt Dr. Khanneh Wadinga Fomba vom
TROPOS hinzu, der seit vielen Jahren Aerosole auf Cabo Verde erforscht.
Der Abbau von Stickoxiden in Nitrat-Aerosolen könnte wichtige,
zunehmende und bisher unerforschte Auswirkungen auf die Entwicklung und
Verteilung atmosphärischer Oxidantien wie troposphärisches Ozon, ein
wichtiges Treibhausgas, haben.
Quelle: Leibniz-Institut für Troposphärenforschung e. V. (01/2023)
Publikation: Simone
T. Andersen, Lucy J. Carpenter, Chris Reed, James D. Lee, Rosie Chance,
Tomás Sherwen, Adam R. Vaughan, Jordan Stewart, Pete M. Edwards,
William J. Bloss, Roberto Sommariva, Leigh R. Crilley, Graeme J. Nott,
Luis Neves, Katie Read, Dwayne E. Heard, Paul W. Seakins, Lisa K.
Whalley, Graham A. Boustead, Lauren T. Fleming, Daniel Stone, Khanneh
Wadinga Fomba (2023). Extensive field evidence for the release of HONO
from the photolysis of nitrate aerosols. Sci. Adv. 9, eadd6266 (2023). https://doi.org/10.1126/sciadv.add6266